利用微流体体系模拟植物的叶绿体,在细胞尺寸的油包水液滴中实现了CO2固定和光合成反应
光合作用是指绿色植物(包括藻类)利用光能,把二氧化碳和水合成有机物,并释放氧气的过程。光合作用是地球上最重要的化学反应,对维持大气的碳-氧平衡具有重要意义,同时也为地球上的生命直接或间接地提供了生存需要的物质和能量。
人工光合作用(Artificial Photosynthesis)是模仿植物光合作用实现对太阳能的转化、存储和利用。目前正在利用的风能和太阳能是重要的清洁能源,但它们重要的缺点是能量密度不够,并且这些可再生能源不够稳定,需要大量专业蓄电设备,而人工光合系统可以直接用有机物来储存能量,可以克服这些问题。因此,人工光合被认为是应对全球能源挑战的重要途径。
经过200多年的研究,光合作用过程和相关机理已经非常清晰。近年来,得益于科技技术的进步,人工光合作用发展迅速,重要研究成果不断涌现。从2003年美国启动“太阳神计划”,用半导体制成光化学二极管加上不同的催化剂,实现太阳能的吸收,把二氧化碳和水变成我们需要的化合物,到2014年第一个人工光合作用集成系统诞生,再到近几年的光合酶与人工合成的纳米材料结合实现太阳能的转化,都为人工光合系统的构建和利用奠定了重要基础。
绿色植物的叶绿体是发生光反应和暗反应的重要场所。光反应将光能转化为化学能,产生了两种重要的能量载体,即三磷酸腺苷和还原态磷酸二核苷酸烟酰胺(NADPH)。而暗反应则利用这两种高能分子驱动CO2分子的捕获,进而合成生物质分子。总之,叶绿体既是光能转化为化学能的场所,又是CO2固定及转化的场所。这种一体化的结构,值得人工光合作用领域的研究者们模仿和借鉴。
近日,德国马克斯-普朗克陆地微生物研究所的Tobias J. Erb和法国波尔多大学的Jean-Christophe Baret(共同通讯作者)等利用微流体体系模拟植物的叶绿体,即利用菠菜的类囊体薄膜实现光反应,并驱动合成酶循环过程,在细胞尺寸的油包水液滴中实现了CO2固定和光合成反应。
这些与叶绿体相仿的液滴在较小的空间内把天然组分和合成组分结合起来,通过进一步功能化,能够为复杂的生物合成反应提供场所。
在光照下,液滴中的酶或酶级联放大系统被光能转化得到的化学能所驱动。研究者从多个方面实时研究了该过程的催化性能。
通过NADPH荧光实时监测新陈代谢的反应活性,该研究发现:通过改变微流体液滴的成分,能调控其在光合成反应中的性质。此外,光照也是一种重要的外界因变量。
该工作通过构筑巴豆酰基-辅酶A (CoA)/乙基丙二酰-CoA/羟基丁酸酰基-CoA (CETCH)的循环,充分证明将天然组分和人造组分结合起来形成类似于叶绿体的复合物,能够实现CO2的捕获和转化,使碳循环的整合向前迈进了重要的一步。
该工作以“Light-powered CO2 fixation in a chloroplast mimic with natural and synthetic parts”为标题于2020年5月8日发表在国际顶刊Science上。
图1. 光催化辅酶产生
图2.光驱动CO2的连续固定,并催化CO2转化为有机酸
图3. 光驱动微流体液滴中的酶反应
图4. 用版本为7.0的CETCH监测光驱动CO2的连续固定并转化为有机酸的过程
原文链接:
https://science.sciencemag.org/content/368/6491/649