Y聚焦型微通道内磁流体液滴的生成与调控

近年来，微流控技术受到了学术界和工业界的 普遍关注[1-4]。磁流体作为一种新型的功能材料，是 由直径为 10 nm 左右的磁性固体颗粒、基载液以及 界面活性剂组成的稳定的胶状液体。

1实验

实验所采用的微通道结构如图 1 所示。实验所用微通道横截面尺寸为400 μm×400 μm。微芯片由两块73 mm(长)×40 mm(宽)×10 mm(高)的聚甲基 丙烯酸甲酯(PMMA)板组成，其中一块用精密的数控机床刻出微通道，另一块用来密封。分散相和连续相分别由两台微注射泵（Harvard Apparatus，PHD 22/2000，USA）从针筒注入微通道内。分散相以流 量 Qd 从中心主通道流入，连续相以流量 Qc/2 分别 从与主通道呈 45°角的两个侧通道流入。互不相溶 的两相流体在 Y 形交叉口处相遇生成液滴，生成的液滴向下游流动。实验过程中，微芯片放在连接有高速摄像仪（Fastcam SA1.1，Japan）的显微镜 （ECLIPSE Ti-CU，Nikon，Japan）上。拍摄所需 的光源为 12 VDC 卤素灯，其电源为 Nikon TI-PS 100W（Japan）。高速摄像仪用于捕捉磁流体液滴行为，光源为摄像仪拍摄提供照明。每调整一次流量，待系统达到稳定状态后开始记录图像。

图 1 Y 聚焦型微通道结构

在液滴生成交叉口处的左侧平行放置钕铁硼永磁铁（NdFeB，50 mm×20 mm×20 mm）以产生 磁场。磁铁的中心处与主通道处于同一条直线，放置位置如图 1 所示。通过调整磁铁与微通道之间的距离，磁感应强度和磁场梯度得以改变。采用高斯 计（TM701, Kanetec, Japan）测量T型分岔口磁感应强度，精确度为 0.01 mT。图2显示了磁感应强 度B和磁铁与微通道之间距离 x 的关系，随着距离的增大，磁感应强度明显下降，图中的数据点可通过一个五阶多项式进行拟合，以预测实验中某点的磁感应强度

图 2 磁感应强度和磁铁中心与 Y 形分岔口距离的关系

在外加磁场作用下，磁流体液滴会受到磁吸引 力。作用于单位体积磁流体液滴的吸引力 Fm 可表 示为

式中， μ0 是真空磁渗透率，μ0=4π×10?7 N·A?2 ， M 是磁化强度，?H 是磁场强度梯度。为了更好地 进行描述，磁场力与界面张力的相对大小可以由磁 Bond 数 Bom来表示

式中，χ 是磁流体的初始磁化率，Lc 是磁流体 液滴的特征尺寸（本文选择生成液滴长度 L 作为该 特征尺寸，如图 3 所示），H 是磁场强度。

为了生成磁流体液滴，水基磁流体（EMG 807， Ferrotech，USA）作为分散相引入，黏度为μd = 2 mPa·s，密度为ρd = 1100 kg·m?3 。磁流体中磁性纳米 粒子的平均直径为 10 nm，由于粒子直径很小，可 以忽略磁黏效应[6]。磁流体的粒子体积分数为2.0%， 初始磁化率χ = 1.88。含表面活性剂 Span-20 (4%， 质量分数) 的矿物油溶液作为连续相引入，黏度为 ?c = 36 mPa·s，密度为 ρc = 876 kg·m?3 。加入的 Span-20 可使液滴稳定生成并抑制其聚并。磁流体 与矿物油之间的界面张力为σ = 1.5 mN·m?1 。两相流 体的黏度和密度分别由乌氏黏度计（ iVisc ， LAUDA，Germany）和振荡管密度计（Anton Paar DMA-4500-M，Austria）测得，液液两相界面张力由表面张力仪（OCAH200，Data Physics instruments GmbH，Germany）测定。所有实验均在 293.15 K 和常压下进行。

图 3 微通道内水基磁流体-矿物油两相流流型及生成过程

2 结果与讨论

2.1 两相流流型

本实验中，分散相和连续相的流量范围分别为 0 < Qd < 2 ml·h?1和 0 < Qc < 40 ml·h?1 ，连续相毛细 数 Cac = μcuc/（表示连续相黏性力与界面张力之比） σ 的范围为 0.01 < Cac < 1.67，分散相 Weber 数 Wed = μdwcud 2 /σ（表示分散相惯性力与界面张力之比）的范围为 5.53×10?5 < Wed < 3.54×10?3 ，其中 uc与 ud 分别表示连续相与分散相的速度（uc = Qc/w 2 c，ud = Qd/w 2 c），wc 是微通道的宽度。通过改变两相流量， 磁流体液滴的生成可以划分为 3 种类型[21]：弹状流、 滴状流和喷射流，如图 3 所示。

在不存在磁场时，当连续相流量较小时，分散 相进入到聚焦通道交叉口处，由于连续相产生的剪 切力不足以夹断分散相，分散相在下游主通道前进， 堵塞下游通道，进而分散相受到上游连续相内累积 的挤压作用，逐渐夹断形成弹状流。生成的液滴为 头部呈子弹形，长度大于微通道宽度的弹状液滴， 如图 3(a)所示。当连续相流量逐渐增大时，连续相 产生的剪切力能够夹断分散相流体，形成滴状流。生成的液滴近似为球形，其直径小于微通道宽度， 如图 3(b)所示。当连续相流量远大于分散相流量时，分散相细丝的径向宽度变小，在轴向上被拉伸进入到交叉口下游微通道内，由于毛细不稳定断裂生成液滴，形成喷射流，如图 3(c)所示。与不存在磁场 时的情况类似，存在磁场时，观察到了弹状流、滴 状流和喷射流 3 种流型。值得注意的是，外部磁场 的加入使磁流体液滴的头部和尾部界面形状发生明 显变化（磁致形变），如图 3(a)、(b)的(Ⅹ)中液滴刚 刚断裂时的红色形变界面所示，存在磁场时，液滴 界面形状变化更为严重，夹断后的分散相主体前端 形成了近似三角形状的尖端并且向下游移动的距离 大，同样，夹断的液滴尾部形状也近似为三角形， 这反映了磁场对液滴生成行为的影响。

图 4 给出了有无磁场时磁流体液滴生成的流 型。不存在磁场时，流型图的横纵坐标分别为连续 相毛细数 Cac与分散相 Weber 数 Wed [22-24]。存在磁 场时，磁 Bond 数 Bom（磁场力与界面张力之比） 的范围是 32.6 < Bom < 477.6，Wed（惯性力与界面 张力之比）的范围是 5.53×10?5 < Wed < 3.54×10?3 ， Bom 与 Wed 之比表示磁场力与惯性力的相对大小， 其比值远远大于 1，即与磁场力相比，惯性力可忽 略，因此将 Bom作为磁场存在时的流型图的纵坐标。 不存在磁场时，当连续相毛细数 Cac 较小时，形成 弹状流；随着 Cac 的逐渐增大，开始出现滴状流； 当 Cac和 Wed 较大时，出现喷射流。弹状流与滴状 流之间的转变线方程为

图 4 流型图及流型转变线

在研究条件范围内，弹状流和滴状流的区域较 大，且是微通道内液液两相流中普遍存在的流型， 因此，本文将主要研究弹状流和滴状流的生成动力 学及其尺寸规律。

2.2 磁流体液滴生成动力学

图 3(a)显示了弹状液滴的生成过程。将磁流体 细丝被夹断的时刻定义为初始零时刻。液滴生成过 程可以分为膨胀阶段、挤压阶段和快速夹断阶段[25]。 在上一个生成的液滴夹断之后，由于表面张力的作 用，分散相主体前端回缩并伴随着径向上的膨胀。 随后，分散相细丝在径向上膨胀，在轴向上拉伸， 此时颈部宽度大于微通道宽度并缓慢增加至最大颈部宽度，这个阶段为膨胀阶段。在挤压阶段，分散 相在两侧连续相流体的挤压作用下形成一个可见的 颈部，在轴向上向下游通道拉伸，在径向上挤压， 此时分散相头部完全阻塞下游微通道。最后，颈部 宽度以较快的速度逐渐减小直至颈部断裂，生成一 个新的液滴，该阶段为快速夹断阶段。

图 3(b)显示了滴状液滴的生成过程。与弹状液滴生成过程有所区别，在上一个液滴夹断之后，分 散相主体前端有少量回缩，但径向上的膨胀不明显。 过程中形成的初始颈部宽度远小于通道宽度，分散 相头部不能完全阻塞下游微通道，存在可见空隙， 连续相流体可在该空隙中流动。颈部逐渐变细，最 终断裂生成一个新的液滴。

为了便于分析，首先定义液滴生成过程中涉 及的一些物理参数，如图 1(b)所示。在图 1(b)中， wm 为液滴颈部最小宽度，l 为破裂过程中分散相 头部的长度，wc 为通道宽度。图 3 中，L 为生成液滴长度。以上物理量均除以通道宽度 wc 作量纲 1 处理。

弹状液滴和滴状液滴生成过程的机理可以通 过颈部开始形成后的颈部最小宽度的演变规律进行分析。将相邻两个液滴断裂时刻之间的时间段定 义为液滴的生成周期 T，t 为生成过程中的某一时 刻，剩余时间 τ = T?t。图 5(a)、(b)为弹状液滴生成 过程中挤压阶段颈部最小宽度随剩余时间的变化规 律，图 5(c)、(d)为滴状液滴生成过程中挤压阶段颈 部最小宽度随剩余时间的变化规律。由图 5 可看出， 两个过程中挤压阶段的颈部变化规律可表示为 wm/wc∝(τ/T)α，但是幂律指数α不同，这是由于两 个过程的破裂机理有所区别：弹状液滴生成过程为 对称破裂过程，滴状液滴生成过程为非对称过程[27]。 其中，弹状液滴的幂律指数α ≈ 0.33，滴状液滴的幂 律指数α ≈ 0.45，并且幂律指数α几乎不受连续相流 量 Qc 和磁感应强度 B 的影响。弹状液滴的幂律规律与 Hoeve 等[28]的结果相同，说明挤压阶段液滴的 颈部变化过程与气泡的颈部变化过程相同，均可 以由“充满效应”来解释，即颈部处的分散相流 体逐渐被其周围与通道壁面间空隙内的连续相流 体所取代。

图 5 不同因素对液滴颈部宽度随剩余时间变化的影响

2.3 磁流体液滴尺寸影响因素

本文实验考察了分散相流量 Qd、连续相流量 Qc、两相流量比 Qc/Qd、连续相毛细数 Cac和磁感应 强度 B 对生成磁流体液滴尺寸 L/wc的影响。图 6 给 出了不同影响因素对液滴尺寸的影响。由图 6(a)可 得，当分散相流量不变时，液滴尺寸随着两相流量 比 Qc/Qd 的增大而减小；当两相流量比 Qc/Qd 不变 时，液滴尺寸随着连续相流量的增大而减小。由图 6(b)可得，当分散相流量不变时，液滴尺寸随着连 续相毛细数 Cac的增大而减小；当连续相毛细数 Cac 不变时，液滴尺寸随着分散相流量的增大而增大。 这是由于分散相是在连续相的挤压力作用下夹断生 成液滴，当连续相流量增大时，挤压力增大，分散 相更易被夹断，因此液滴的长度会减小。

图 6 不同因素对液滴长度的影响

图 7 给出了生成过程中不同流量下分散相头部 长度 l/wc的演变情况。由图 7 可得，分散相头部长 度经历了先减小再增大的过程。分散相头部长度减 小对应的是回缩过程；分散相头部长度增大可以分 为两个阶段，第 1 阶段增加缓慢，第 2 阶段以较大 的速率线性增加且增加速率随着连续相流量的增大 而减小。这与生成液滴长度 L/wc的结果一致。

图 7 不同流量对分散相头部长度的影响

图 8 给出了生成过程中不同磁感应强度下分散 相头部长度 l/wc以及头部速度 V 随时间 t 的变化。 由图 8(a)、(c)可知，存在磁场时的弹状流和滴状流 的分散相头部变化趋势与不存在磁场时的变化趋势 相似，均经历了先减小后增大的过程。不同的是， 初始时刻的分散相头部长度随着磁感应强度的增大 而增加。分散相头部速度随着磁感应强度的增加而 增大，最终趋于一定值。值得注意的是，虽然存在 磁场时的头部速度大，但生成周期会缩短，导致了 存在磁场时的生成液滴尺寸会减小。这反映了磁场 对液滴生成过程的影响，该结果与 Tan 等[16]观察到 的现象相同，当磁场方向与分散相进口方向垂直时， 磁流体液滴的尺寸随着磁感应强度的增加而减少。

目前，关于液滴的生成机理主要有两种：剪切 机理和挤压机理。Thorsen 等[29]提出了黏性力主导 的剪切机理，液滴尺寸与连续相毛细数有关。 Garstecki 等[30]提出当毛细数较小时，液滴生成主要 受连续相挤压力控制的挤压机理，液滴尺寸仅与两 相流量比有关，得到了尺度规律：L/wc = 1 + aQd/Qc， 其中 a 是与通道几何尺寸有关的常数。基于以上两 种机理，本文采用两相流量比、连续相毛细数和磁 Bond 数对磁流体液滴的尺寸进行拟合，得到了有无 磁场时液滴尺寸的关联式

拟合方程式(4)得到的预测值与实验值的比较 如图 9 所示，其平均相对误差为 10.34%和 9.93%，预测效果良好。

图 8 不同磁感应强度对分散相头部长度及瞬时速度的影响

图 9 液滴长度的计算值与实验值比较

3 结 论

利用高速摄像仪对Y聚焦型微通道内磁流体液 滴在矿物油中的生成过程进行了研究。观察到了弹 状流、滴状流和喷射流 3 种流型，研究了弹状液滴 和滴状液滴生成过程的颈部动力学，在挤压阶段分 散相的颈部最小宽度随剩余时间呈幂律关系： wm/wc∝(τ/T)α，弹状液滴的α ≈ 0.33，滴状液滴的α ≈ 0.45，且不随连续相流量和磁感应强度的变化而改 变。考察了两相流量及其磁感应强度对液滴分散相 头部长度及其最终尺寸的影响，结果表明，液滴尺寸随着连续相流量、连续相毛细数和两相流量比的增加而减小。分散相头部长度经历了先减小后增加的过程，最终分散相头部随着连续相流量和磁感应强度的增加而减小，头部速度随着连续相的增加而减小，随着磁感应强度的增加而增大。基于液滴的生成机理，综合考虑两相流量比、连续相毛细数和磁Bond数的影响，提出了液滴尺寸的预测关联式，该式具有良好的预测性能。

文献来源化工学报 DOI：10.11949/j.issn.0438-1157.20170938 作者：马蕊，付涛涛等（转载仅供参考学习及传递有用信息，版权归原作者所有，如侵犯权益，请联系删除）